卡莉于15岁时被模特儿公司Elite签下，随即于2008年为卡尔文·克雷恩 (Calvin Klein) 走秀，开启模特儿生涯。曾代言高级时装品牌克里斯汀·迪奥 (Dior)、莲娜・丽姿 (Nina Ricci)、伊夫·圣罗兰 (YSL)及唐纳·凯伦 (Donna Karan)，并于2015年成为施华洛世奇 (Swarovski)的全球代言人。卡莉曾参与范伦铁诺 (Valentino)、亚历山大·麦昆 (Alexander McQueen)、索尼亚·里基尔 (Sonia Rekiel)、迪奥 (Dior)、扎克・珀森 (Zac Posen)、马克·雅各布斯 (Marc Jacobs)、安娜苏(Anna Sui)[1]、 纪梵希 (Givenchy) 等著名时装及奢侈品的时装展，也曾登上VOGUE及Teen Vogue等杂志封面。卡莉2009年被评为全球时尚大刊出镜率最高的模特儿，2013年于Models.com的Top 50 Women中获选排第7名[2]，被Vogue法国版列入二千年代的前三十名女模特儿[3]，2014年收入达400万美金。

卡莉于2011年初次登上维多利亚的秘密 (Victoria' Secret) 秀场舞台，并于在2013正式成为维多利亚的秘密天使之一[4]。2014年维多利亚的秘密大秀中背上史上最重的纯金翅膀。2015年卡莉于维多利亚的秘密大秀后决定专注于课业。2017年卡莉再度重返维多利亚的秘密大秀。

卡莉同时与美国创作歌手泰勒丝 (Taylor Swift) 为好姊妹，并加入2015年泰勒丝的单曲《Bad Blood》的MV拍摄。